解题思路：元素以单质形式存在的属于元素的游离态，元素以化合物形式存在的属于元素的化合态．
A、大理石中的碳元素存在于碳酸钙中，碳酸钙属于化合物，碳元素以化合态形式存在．
B、天然气中的碳元素存在于甲烷中，甲烷属于化合物，碳元素以化合态形式存在．
C、金刚石属于单质，金刚石中的碳元素以游离态形式存在．
D、煤气中的碳元素存在于一氧化碳中，一氧化碳属于化合物，碳元素以化合态形式存在．
故选：C．
点评：
本题考点： 单质和化合物的判别．
考点点评： 解答本题的关键是要充分了解元素游离态和化合态的含义，只有这样才能对问题做出正确的判断．